Me temo que has llegado al TOPE de los 64GB soportados.
No va mas. Asi que te va a tocar archivar o borrar. en cuanto al tema de compactar, mira el indice de ocupacion por si pudieras compactarlo algo. Si tu problema es que no compacta porque esta en uso, entonces para el server y ejecutas por SO un NCOMPACT -c BASEDEDATOS.NSF desde el directorio de programas.
Tardara un rato.